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口頭

Competitive sorption of divalent cations onto montmorillonite under high pH condition

杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 舘 幸男

no journal, , 

We measured the sorption of Ca and its competitive sorption with Sr and Ni at high pH and ionic strength conditions. Sorption data were then evaluated using a thermodynamic sorption model. $$K_{d}$$ values of Ca increased with increasing pH values in alkaline pH region and the tendency was more pronounced at high ionic strength, indicating sorption onto edge sites. Fitting analyses show that Ca sorbs onto $$equiv$$S$$^{rm W2}$$OH sites, with CaOH$$^{+}$$ sorption onto planar sites contributing at high alkaline pH regions. In competitive sorption experiments, Sr sorption onto the edge site decreased with increasing Ca concentration. In contrast, Ni sorption onto the edge site was independent of Ca. These results indicate that Sr sorbs onto the same edge sites ($$equiv$$S$$^{rm W2}$$OH) as Ca, while Ni sorbs onto different edge sites ($$equiv$$S$$^{rm S}$$OH). Model calculations using the obtained sorption parameters reproduce the results of competitive sorption experiments.

口頭

Using natural systems data to test models of transformation of montmorillonite

Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; 笹本 広; 小田 治恵; Walker, C.*; 川間 大介*; 舘 幸男

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、緩衝材の主成分であるモンモリロナイトが長期にわたり変化(変質)しなければ、性能評価で緩衝材に期待される機能は長期にわたり維持されうる。モンモリロナイトの非膨潤鉱物への変化については、これまでに半経験的速度論モデルによる評価がなされている。一方、このような評価方法は、ニアフィールドで生じる化学反応と物質移行の連成現象をモデルにより評価する方法とはアプローチが異なる。本研究では、モンモリロナイトのイライト化への変化を例に、海洋掘削プログラム(ODP Site1174)で得られた岩石コアを対象とし、上述した2つのモデルによる評価の比較を試みた。既往の研究により、半経験的速度論モデルでは、深度の増加に伴い、徐々にイライト化が進行する傾向がモデル化されており、岩石コアで認められた天然のデータ(イライト化率)とも整合的であった。一方、化学反応と物質移行の連成モデルによる評価では、より速くイライト化が進展するような結果が得られ、この要因として、緩衝材中にモンモリロナイトと共存する非晶質シリカが石英に変化することで間隙水中のシリカ濃度が低下し、イライト化を加速させる可能性が示唆された。今後は、イライト化への変化(変質)機構に関わるモデルの見直しを図ると共に、これら2つのモデルによる評価の違いの要因について、さらに考察を深める予定である。

口頭

Investigation on diffusion of $$^{137}$$Cs$$^{+}$$, $$^{125}$$I$$^{-}$$ and HTO in compacted Ca-montmorillonite by experimental and modelling approaches

深津 勇太; 四辻 健治*; 大窪 貴洋*; 舘 幸男

no journal, , 

A compacted bentonite is an engineered barrier material in the geological disposal of radioactive waste. Na-montmorillonite (Na-MMT), which is main component of the bentonite, might be altered to Ca-montmorillonite (Ca-MMT) due to interaction with cementitious materials used in the geological repository. The alteration of the montmorillonite possibly causes decreasing the barrier performance of compacted bentonite such as a less swelling property and sorption capacity. The diffusion and sorption of various radionuclides were investigated by the integrated sorption and diffusion (ISD) model that we previously developed, as target on compacted Na-MMT. In this study, in order to evaluate influence of the alteration from Na-MMT to Ca-MMT on diffusion of radionuclides, diffusion behaviors of $$^{137}$$Cs$$^{+}$$, $$^{125}$$I$$^{-}$$ and HTO in compacted Ca-MMT were investigated by experimental and modelling approaches.

口頭

Countermeasures against piping and erosion of bentonite buffer; Piping inhibition due to pre-hydration

白瀬 光泰*; 石井 智子*; 小林 一三*; 城 まゆみ*; 小野 誠*; 中山 雅

no journal, , 

日本における有望な地層処分概念のひとつに、竪置き方式があり、竪置き方式では、処分孔壁と緩衝材の外側との間に一定の隙間(ギャップ)が存在する。緩衝材の処分孔への定置後、緩衝材が地下水と接触して膨潤することによって期待する機能(自己シール等)が発揮されて、この機能によって緩衝材外側と岩盤とのギャップが埋められることとなる。しかしながら、緩衝材が膨潤して機能を発揮する前に、岩盤と緩衝材の外側のギャップを流れる処分孔内湧水の状況によっては、孔内湧水と接触する緩衝材表面からベントナイトが孔外へ流出する可能性があり、人工バリアの機能低下につながる可能性が危惧される。上記の課題に対し、RWMCでは、竪置き・ブロック方式を対象とし、緩衝材の流出が期待する機能に与える影響の程度を把握するとともに、緩衝材の流出抑制に資する工学的対策の研究を進めている。工学的対策の研究の一つとして、RWMCは、緩衝材の定置直後に人工的な給水を行って膨潤させるプレハイドレーションに関する試験を実施した。

口頭

The Impact of cement on argillaceous rocks in radioactive waste disposal systems; An Overview of research needs, and ongoing work being undertaken in Japan

Wilson, J.*; Bateman, K.*; 川間 大介*; 舘 幸男

no journal, , 

Several repository concepts have been proposed for the disposal of radioactive wastes, some of which include argillaceous (clay-rich) host rocks and cementitious engineered barriers. The presence of hyperalkaline cement pore-fluid results in the destabilization of primary minerals in argillaceous rocks, leading to alteration at the interface between cement/concrete and repository host rock. This phenomenon has implications for radionuclide transport and safety assessment. A general review of key data on cement-mudrock interactions has been undertaken as part of a programme of research in Japan, with experimental, analogue, and modelling studies being considered. Although a reasonably good understanding of the key processes has been acquired, with expected features of cement-mudrock interfaces being identified, there are some areas in which a degree of uncertainty remains. These include alteration under elevated temperature conditions, the kinetics of secondary mineral growth, the extent of pore clogging, and radionuclide mobility. In addition to the recent review, work is being undertaken in Japan to further the understanding of cement-mudrock interactions, including: in situ experiments, laboratory experiments, and their simulation. This work demonstrates the progress made within the Japanese programme and suggests areas where further work may be beneficial.

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